I Buffalo Springfield si formano a Los Angeles sull'onda del trend folk-rock portato al grande pubblico da The Byrds e Bob Dylan, grazie all'incontro tra Stephen Stills (chitarra, tastiere e voce, statunitense), Neil Young (chitarra, pianoforte, armonica e voce, canadese) e Bruce Palmer (basso, canadese), ai quali si aggiungono in breve Dewey Martin (batteria e voce, canadese) e Richie Furay (chitarra e voce, statunitense).

Bilanciando elaborate polifonie vocali nello stile dei The Beach Boys, gusto per le ballate Merseybeat, una sezione ritmica solida e tre chitarre stratificate che citano di continuo tanto il garage-rock della British Invasion (The Who, The Kinks) quanto il neonato psych-rock statunitense (13th Floor Elevators), il primo omonimo disco Buffalo Springfield, pubblicato nel 1966, contiene alcuni dei folk-rock più innovativi mai registrati sino a quel momento.
Il disco, composto sostanzialmente del tutto dalle due principali personalità di Stills e Young, si eleva grazie al folk con influenze country e western Go and Say Goodbye, la ballata con sfumature garage-rock Sit Down I Think I Love You, la raffinata e malinconica Hot Dusty Roads, la più energica ma sempre soffice Everybody's Wrong, tutte scritte da Stills, ma forse i reali vertici sono rappresentati dalle più delicate Flying on the Ground Is Wrong e Out of My Mind, intimiste ballad scritte da Young.

Proprio sulla scia dei pezzi più malinconici, Stills scrive nel 1967 For What It's Worth, grandioso pezzo folk-rock destinato forse a restare il loro massimo capolavoro: due note acute e dilatate di chitarra aprono e poi conducono tutta la trama, mentre sul fondale si aggiungono un minimale battito ritmico, e i vari chorus si susseguono con un climax di stratificazioni vocali e chitarristiche. Il testo, ispirato dai folk di protesta, unito all'enfasi su di un'atmosfera esistenzialista e dimessa sulla quale si stagliano memorabili trovate melodiche, rende il pezzo uno dei simboli musicali della controcultura.

A seguito del successo ottenuto dal singolo, il primo album viene ristampato nel 1967 con For What It's Worth al posto di Baby Don't Scold Me.

Il secondo disco Buffalo Springfield Again (1967), registrato con continue assenze da parte di Palmer (causa arresto per possesso di marijuana) e Young stesso, riprende la lezione dai pezzi più originali del primo disco, al tempo stesso facendosi influenzare anche dal folk-rock più innovativo scritto nel frattempo (come quello dell'album One Nation Underground dei Pearls Before Swine, uscito pochi mesi prima).
Il risultato è il loro disco più eclettico e maturo, stavolta anche diviso più equamente tra le forti personalità dei tre principali compositori.
Stills scrive Everydays (pianoforte jazzato e soffici voci, mentre sullo sfondo si agita il continuo fischio della chitarra elettrica), Bluebird (folk-rock con dilatazioni oniriche, spezzato a metà da un aggressivo assolo di chitarra cui segue una delicata coda folk nuovamente cantata), Hung Upside Down (più energica, e chiusa da un graffiante assolo di chitarra quasi proto-hard-rock) e Rock & Roll Woman (composta e cantata assieme a David Crosby, appena cacciato dai The Byrds).
Young scrive e canta l'aggressivo folk con riff e ritmo quasi garage-rock di Mr. Soul, il dilatatissimo e soffice psychedelic-rock Expecting to Fly (aperto da droni e arrangiato da una piccola orchestra), e soprattutto Broken Arrow, un esperimento lungo 6 minuti piazzato in chiusura, con strofe e chorus condotti dal pianoforte e interrotti da timide parentesi di gusto "freak" alla Frank Zappa/The Fugs (rumori di una folla, organetti, crescendo di rullate, siparietti jazzati, battiti cardiaci), forse ispirate dalla presenza del bassista sessionman Jim Fielder, che già aveva registrato per Absolutely Free di Zappa.
Completano la tracklist i pezzi scritti da Furay, ovvero il country A Child's Claim to Fame, l'acustica e intimista Sad Memory, il rock'n'roll a tinte afroamericane Good Time Boy (con tanto di assoli jazzati ai fiati).
Nei concerti live del periodo, Bluebird e Mr. Soul vengono spesso evolute in jam session della durata di dieci minuti, dimostrando la crescente influenza sulla band della nuova tendenza jam psichedelica (Grateful Dead, The Doors, Pink Floyd, Cream).

Prima della pubblicazione del terzo album Last Time Around, nel 1968, la band si era già sciolta: rimasta orfana di Palmer in seguito a un nuovo arresto, e per un breve periodo anche dello stesso Neil Young, la formazione si era aiutata con vari sessionmen (soprattutto Jim Messina a basso e voce, ma anche il chitarrista Rusty Young, il futuro membro della Band of Gypsys di Jimi Hendrix Buddy Miles alla batteria, il futuro membro della The Magic Band di Captain Beefheart Gary Marker al basso, il bassista jazz Richard Davis già collaboratore per Andrew Hill, Freddie Hubbard, Eric Dolphy, e futuro bassista su Astral Weeks di Van Morrison), pur non comparendo mai al completo su nessuna traccia.
Young salva tuttavia l'album scrivendo i pezzi migliori, ovvero On the Way Home e I Am a Child, Furay scrive il buon country-folk Kind Woman, mentre Stills non contribuisce con nulla di rilevante.

Stephen Stills e Neil Young proseguiranno da solisti, ma anche facendo parte di alcuni progetti-supergruppo, a nome Crosby, Stills & Nash, Crosby, Stills, Nash & Young, Crosby & Nash, Stills-Young Band.
Di questi album, gli unici rilevanti saranno Crosby, Stills & Nash (1969, di Stephen Stills, Graham Nash e David Crosby) e soprattutto Déjà Vu (1970, in cui ai tre si affianca anche Young), mentre ben più interessante si rivelerà la carriera solista di Neil Young.

Richie Furay proseguirà invece le sue esplorazioni country-rock nei Poco, assieme a Rusty Young e, in un primo momento, anche Jim Messina, definendo il genere con album come Pickin' Up the Pieces (1969) e Deliverin' (1971).

L'ex bassista Bruce Palmer, dopo svariati problemi con la legge, pubblicherà nel 1971 il suo unico disco solista The Cycle Is Complete (con l'aiuto del vocalist Rick James e di alcuni membri della band psichedelica Kaleidoscope), lungo 33 minuti ma diviso in sole quattro tracce, che si rivelerà una delle massime opere psichedeliche dell'anno e del periodo, specie grazie ai 16 minuti dell'opener Alpha-Omega-Apocalypse (un caotico e schizofrenico assemblaggio di arrangiamenti bizzarri, colpi d'organo, violini dissonanti, percussioni tribali, pulsioni di basso), e agli 8 minuti della chiusura Calm Before the Storm (introdotta e condotta da magistrali intrecci d'archi e cori vocali, mentre viene steso un altro tappeto di percussioni etniche e schitarrate in trance lisergica).
L'album, assieme ai due dischi solisti di Syd Barrett ed al debutto di Vashti Bunyan Just Another Diamond Day, tutti pubblicati l'anno precedente, diventa un classico dei filoni freak-folk e psych-folk, e forse la prima completa incarnazione del "free folk" (lo psych-folk influenzato dal free-jazz), stile che già avevano profetizzato i The Fugs; la sua estrema natura "free" diventa inoltre una delle incarnazioni più simboliche della reazione hippie allo sgretolarsi del "Movement".